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Cierto misticismo y un matiz religioso se perciben en La ultinia comunión de San José y la Oración en el huerto, aspectos estos invisibles en sus cuadros anteriores.
Es a partir de entonces, y sobre todo durante el período de tiempo entre 1820 y 1822, cuando el artista se encierra más en sí mismo, pinta sólo para él una colección de grandes lienzos que tendrán por tema común la mitología, la brujería y las escenas violentas y brutales. Se trata de la serie de «pinturas negras».
Compuesta por Dos viejos comiendo sopas, Romería de San Isidro, Aquelarre, Saturno devorando a su hijo, Judit y Holofernes, Perro enterrado en la arena, Leocadia Zorrilla, Asmodea, Tribunal del Santo Oficio de paseo, Las fisgonas, La lectura, El destino, Las Parcas, Lucha a garrotazos y Dosfiailes. La colección se halla enfocada desde un punto de vista psicológico peculiar, en el que el dramatismo y la locura son palpables. Las siluetas y los rostros se hallan desfigurados de forma expresionista, imperan los colores oscuros, el modelado es abrupto, con huellas y grumos discontinuos, y el objetivo parece ser la representación de lo horrible.
Goya sentía su existencia amenazada por la represión absolutista de Fernando VII y temía una venganza por sus vínculos con grupos liberales y afrancesados.Después de buscar refugio en la casa del doctor Duaso por un tiempo breve, decidió —al igual que otros intelectuales de la época— dirigirse a Francia y exiliarse.Tras una corta residencia en Paris, se estableció definitivamente en Burdeos. En septiembre de 1824 se encontraba en esa localidad francesa, núcleo de exiliados españoles, y donde contaba con algunos amigos, como Moratín, de quien realizó un retrato.
Sus últimos años (moriría en 1828) iban a sucederse en Francia, pero esto no impediría que el pintor prosiguiera su labor artística. En 1825 trabajó en otra serie de litografías, agrupadas bajo el título de «Los toros de Burdeos», y desarrolló una intensa actividad en torno a la investigación de la luz y el cromatismo que en cierto modo se anticiparía a los hallazgos impresionistas.